我组与慕尼黑工业大学合作在Angew. Chem. Int. Ed.上发表重要成果

时间:2021-12-22关键词:迟力峰教授课题组浏览量:688


酰胺键是多肽和蛋白质中最基本的化学连接,广泛存在于现代药物和生物活性化合物中。在生命系统中,分子机器核糖体引导氨基酸直接连接产生多肽。经典的 Miller-Urey 实验和后来的实验室实验表明,在与早期地球相似的条件下,大量的氨基酸可以从无机化合物中进化而来。


近些年对来自深海海底的样品检测则更直接的证明了芳香氨基酸的非生物形成。许多假设援引了海底热泉的作用,即需要热和水。然而,生物分子合成过程中是否必须有大气或水的条件尚未有定论。然而是否真有可能在没有空气和水的环境中形成酰胺键这样的基本化学连接?


表面在位化学(或表面在位合成)是近些年发展起来的一种自下而上的合成大分子或功能聚合物的方法。通常在超高真空条件下和金属基底上进行,不仅在于金属表面的二维支撑和限域效应,而且还可以催化或引导界面反应。然而,金属表面催化的羧-氨直接脱水缩合反应形成酰胺键一直未见报道。


近日,本课题组迟力峰教授和德国慕尼黑工业大学Johannes Barth教授合作,基于多种前沿表面分析技术,利用表面在位化学的方法探索了超高真空条件下金表面直接羧-氨偶联形成酰胺键的化学过程。揭示了酰胺键形成过程中的竞争性脱羧反应。该研究提供的证据表明,原则上生物大分子可以在排除水和氧气的纯无机环境中以非生物方式形成。


文章链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202113590